解除小天才电话手表与手机的绑定，可以按照以下步骤操作。
1、打开小天才电话手表APP，在底部导航栏中点击“更多”选项。
2、在更多页面中，找到并点击“绑定与解绑”选项。
3、进入绑定与解绑页面，选择需要解绑的手机账号。
4、点击“解除绑定”按钮，系统会提示是否确认解绑，确认后输入绑定的管理员密码进行验证。
5、输入正确的密码后即可完成解绑操作，解绑后，该手机将无法使用定位、通话、计步等功能，如果需要重新绑定，需要重新进行绑定操作并设置管理员权限。
具体的解绑步骤可能会因手表型号的不同而有所差异，如果遇到问题，建议查看产品说明书或联系售后服务中心以获取帮助。
