解除小天才电话手表原来绑定的手机号码，可以通过以下步骤操作。
1、使用原绑定的手机号登录小天才APP。
2、在APP中找到并点击“更多”选项。
3、点击“绑定与解绑”，在此页面，可以看到已经绑定的手表信息，选择需要解除绑定的手表。
4、点击“解除绑定”选项，完成解绑操作，在此过程中可能需要输入手表的ID或密码等信息进行验证，请根据页面提示进行操作，解绑成功后，手表将不再与该手机号码关联。
具体的解绑步骤可能会因手表型号的不同而有所差异，如果在操作过程中遇到问题，建议联系小天才的官方客服以获得帮助和指导。
